用于水系有机液流电池的多环吖嗪的稳定修饰策略及机理研究

近日，大连化学物理研究所储能技术研究部(DNL17)李先锋研究员和张长昆研究员团队在水系有机液流电池研究方面取得新进展。

水系有机液流电池主要利用水溶性的有机活性分子作为氧化还原活性物质。有机分子主要由C、H、O、N等自然界基本元素组成，来源广泛，种类多，并且其氧化还原电位、溶解度和稳定性等可以通过分子工程修饰和电解液调控策略进行调节，是极具发展前景的新一代液流电池活性材料。但是目前报道的很多有机分子的空气稳定性较差，限制了水系有机液流电池的实际应用。因此设计开发具有高空气稳定性、高水溶性的有机活性分子是推动水系有机液流电池发展的有效途径之一。

DNL17李先锋研究员和张长昆研究员团队提出了一种多环吖嗪分子(吩噻嗪、吩噁嗪)的稳定修饰策略：3,7位氨基取代。一系列吩噻嗪衍生物的合成和测试证明氨基可以作为氧化还原活性位点，从而提高分子的氧化还原活性，另外DFT理论计算表明氨基的引入可以稳定中间体自由基，避免其受到水或者氧气的亲电/亲核进攻，使分子在酸性条件下具有优异的电化学稳定性。

并且在此基础上，作者合成了高稳定性和高水溶性(1.3 M)的吩噻嗪衍生物溴化3,7-双-((2-羟乙基)(甲基)氨基)吩噻嗪(BHAP)。0.05 M的对称电池稳定循环18000次(62天)，容量衰减率仅为0.00029%/圈，说明该分子具有优异的电化学稳定性。另外在1 M BHAP/V2+全电池测试中，电池的放电容量为47 Ah L-1，循环300圈(22天)后容量保持率为98.3%(容量衰减率：0.0056%/圈、0.077%/天)。该工作为设计高空气稳定性的活性分子提供了指导。

相关工作以“Molecular Revealing the High-stable Polycyclic Azine Derivatives for Long-lifetime Aqueous Organic Flow Batteries”为题发表在《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)期刊上。该工作第一作者是储能技术研究部博士研究生张梦琪。上述工作得到了国家重点研发项目、国家自然科学基金、中国科学院国际合作计划项目、辽宁滨海实验室项目等项目的支持。

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